De inhoud van de collectie is bepaald door het specifieke werkterrein van de Koninklijke Vlaamsche Academie voor Taal- en Letterkunde, en weerspiegelt ook de geschiedenis en werking van het genootschap. De collectievorming is gericht op Nederlandse literatuur en literatuurwetenschap, Nederlandse taalkunde, cultuurgeschiedenis en geschiedenis van Vlaanderen en van de Nederlanden in het algemeen. Schenkingen, ruil van publicaties met binnen- en buitenlandse academieën, universiteiten en genootschappen, inzendingen voor literaire prijzen en, tot eind 1999, voor het Nationaal Fonds voor de Letterkunde bepalen mee het uitzicht van de collectie. Het huidige collectiebeleid heeft tot doel een gespecialiseerde Neerlandistische bibliotheek uit te bouwen. Naast actueel werk wordt de collectie ook antiquarisch aangevuld. De nadruk ligt onder andere op het aanleggen van een representatieve collectie boeken en andere media op het gebied van de neerlandistiek; belangrijke aandachtspunten daarbij zijn de poëzieverzameling en de grijze secundaire wetenschappelijke literatuur.